Brillante allievo dell'Accademia d'arte drammatica, debutta nel 1957 nel Diario di Anna Frank di Goodrich e Hackett con la regia di Giorgio De Lullo. Nel 1961 la prima grande prova d'attore nell'Arialda di Testori con la regia di Luchino Visconti. Negli anni successivi lavora con Zeffirelli (Chi ha paura di Virginia Woolf, 1963), Patroni Griffi (Metti una sera a cena, 1966), Jose Quaglio (Chi è Claire Lannes?, 1966). Sul finire degli anni '60 Orsini si divide fra teatro, cinema e tv. Nel 1971 è sul set di La caduta degli dei di Visconti (Nastro d'argento al Festival di Venezia). Nel 1981 diventa direttore del Teatro Eliseo di Roma e avvia un'importante collaborazione con Gabriele Lavia che lo dirige in Servo di scena di Harwood (1980), I Masnadieri di Schiller (1982) e Non si sa come di Pirandello (1982). Negli stessi anni con Luca Ronconi lavora nelle Tre sorelle di Cechov (1989) e Besucher di Strauss (1989, Premio Ubu nel 1991), L'uomo difficile di Hofmannsthal (Premio Ubu 1991).
Dopo Un marito di Svevo, per la regia di Patroni Griffi (1993) e Otello di Shakespeare per la regia di Lavia (1994), nella stagione 1997/98 ha offerto una straordinaria interpretazione di Willy Loman in Morte di un commesso viaggiatore con la regia di Cobelli. Nel 1998 è stato impegnato come protagonista di Prima della pensione accanto a Valeria Moriconi e Milena Vukotic, con la regia di Piero Maccarinelli.
Dopo il debutto accanto a Massimo Popolizio e Giuliana Lojodice in Copenaghen di Frayn, regia di Mauro Avogadro, nella stagione 1999/2000 è stato impegnato come protagonista negli spettacoli L'arte della commedia di Eduardo De Filippo, regia di Luca De Filippo e Il nipote di Wittgenstein di Thomas Bernhard, regia di Patrick Guinand.
